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燃料電池是一種發(fā)電裝置,它突破了卡諾循環(huán)的限制,有望獲得更高的能量利用效率。目前,使用質(zhì)子交換膜(PEM)作為電解質(zhì)的質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFCs)是最有可能商用化的車用燃料電池。日本豐田Mirai車型使用的燃料電池技術(shù)代表了目前最先進的PEMFCs技術(shù)。隨著PEMFCs陰、陽極貴金屬催化劑用量的不斷減少(Mirai的Pt載量為0.15mg·cm?2),催化劑的成本占比也逐漸下降。目前的高壓儲氫罐壓力最高可以達到80MPa,可以滿足商品化的需求。此外,包括流場、雙極板、空壓機、氫氣循環(huán)泵在內(nèi)的附件和輔助系統(tǒng)也有了全球大量企業(yè)的研發(fā)投入,使研究者看到了PEMFCs商品化的曙光。在此基礎(chǔ)上,進一步降低催化劑的用量,提高催化劑的穩(wěn)定性,對增加PEMFCs商品化競爭力仍然是有價值的。
盡管PEMFCs目前的成本相比早年已顯著下降,但想在激烈的商業(yè)競爭中超越傳統(tǒng)內(nèi)燃機汽車,以及使用鋰離子電池為代表的電動汽車,成本問題依舊不容忽視。使用堿性聚電解質(zhì)(APE)的堿性聚電解質(zhì)燃料電池(APEFCs)能夠使用價格低廉的非貴金屬催化劑,并且催化劑的來源不受戰(zhàn)略資源的限制(我國的Pt礦藏有限),作為PEMFCs的備用技術(shù)依然受到各國的重視。隨著APE的性能、穩(wěn)定性和機械強度的不斷提高,APEFCs的電池性能也不斷被刷新。近年來APEFCs的功率密度已經(jīng)突破3W·cm?2,與PEMFCs的差距在不斷縮小。在此基礎(chǔ)上,陰、陽極非貴金屬催化劑的性能及穩(wěn)定性研究,APE的穩(wěn)定性研究正成為APEFCs研究的重點。
本特刊專輯邀請了國內(nèi)部分從事燃料電池研究的學者團隊,介紹他們近年來在燃料電池方面的研究進展和總結(jié)。下面對這些研究和總結(jié)進行扼要介紹。
李劍鋒等1綜述了拉曼光譜以及表面增強拉曼光譜技術(shù)(SERS)和殼層隔絕表面增強拉曼光譜技術(shù)(SHINERS)在燃料電池中的應(yīng)用,從拉曼光譜在電池材料表征方面到界面電催化反應(yīng)過程中中間物種分子的結(jié)構(gòu)及吸附構(gòu)型等方面的研究進行綜合評述,并探討其未來的發(fā)展方向。
李莉、魏子棟等2綜述了近年來堿性介質(zhì)中氫氧化反應(yīng)(HOR)和析氫反應(yīng)(HER)機理的相關(guān)解釋與推論,主要包括雙功能機理、氫結(jié)合能(HBE)理論和電子效應(yīng),以及對各觀點存在的爭議進行總結(jié)和討論;并從理論計算的角度,介紹目前電化學界面的理論模擬方法的發(fā)展及其在HOR/HER研究中的應(yīng)用。
張進濤等3綜述了近年來雜原子摻雜以及過渡金屬與雜原子協(xié)同摻雜碳基催化劑的設(shè)計思路及其氧還原催化活性的影響規(guī)律和燃料電池中的性能優(yōu)化等最新研究進展,并對未來發(fā)展方向進行了總結(jié)與展望。
宋玉江等4以非金屬氮摻碳電催化劑為載體,通過引入活性物質(zhì)FeP和模板SiO2制備了具有豐富孔結(jié)構(gòu)、較大比表面積的FeP修飾多孔聚苯胺(PANI)基非貴金屬氧還原(ORR)電催化劑,在堿性介質(zhì)中表現(xiàn)出較高的ORR活性和優(yōu)于商業(yè)Pt/C的耐久性。
楊澤惠等5綜述了鉑基催化劑、非鉑催化劑和非金屬催化劑在中高溫質(zhì)子交換膜燃料電池中的應(yīng)用現(xiàn)狀,重點闡述了表面修飾、合金化、載體效應(yīng)等策略對催化劑在磷酸電解液中的氧還原反應(yīng)動力學的影響。
丁煒、魏子棟等6綜述超低鉑負載下燃料電池陰極性能的最新進展,主要集中在開發(fā)高活性、高利用率、高穩(wěn)定的、抗溺水的新型鉑基催化劑;開發(fā)高透氧率、疏水性新型離聚物,制備超薄質(zhì)子膜;合理設(shè)計高傳質(zhì)性能、高利用率的催化層。張存滿等7總結(jié)了導電填料及樹脂的性質(zhì)、改性方法等對于復(fù)合石墨極板性能的影響,并分析了分子結(jié)構(gòu)以及制備工藝對于極板結(jié)構(gòu)以及實用性能的影響規(guī)律。
李箐等8綜述了近年來提升質(zhì)子交換膜燃料電池氧還原反應(yīng)鉑基催化劑穩(wěn)定性的原理、策略與方法,從熱力學和動力學上闡述影響催化劑穩(wěn)定性的原因及其調(diào)控原理,此外還總結(jié)了一些具有代表性的提升催化劑穩(wěn)定性的策略和方法。
王得麗等9基于多年來在有序金屬間化合物電催化劑方面的研究,綜述了貴金屬基有序金屬間化合物電催化劑的研究現(xiàn)狀。重點介紹了Pt/Pd基金屬間化合物的結(jié)構(gòu)特點、表征方法、可控制備以及其在燃料電池電催化劑中的應(yīng)用。
盧善富等10對近年來高溫膜電極(HT-MEA)中磷酸的分布、動態(tài)遷移過程的研究現(xiàn)狀進行了梳理分析,對HT-MEA(包括高溫聚合物電解質(zhì)膜和催化層)中磷酸分布和遷移的調(diào)節(jié)與優(yōu)化策略研究進展進行了較全面的綜述,尤其是針對磷酸降低電解質(zhì)膜力學強度、酸淹催化層、毒化催化劑和磷酸流失等關(guān)鍵科學問題。
馮立剛等11采用簡便的冷凍干燥/退火還原的方法將PdNi以合金納米粒子形式分散在三維石墨烯氣凝膠(PdNi/GA)表面,在二元協(xié)同和電子效應(yīng)的驅(qū)動下實現(xiàn)了對甲酸氧化反應(yīng)的高效催化。
夏寶玉等12簡要綜述了鉑基納米框架電催化劑的最新進展,介紹了不同的鉑基納米框架的制備、蝕刻策略和結(jié)構(gòu)演變過程,還重點討論了鉑基納米框架在直接醇燃料電池中氧還原反應(yīng)和醇氧化反應(yīng)的電催化性能,主要包括鉑基納米框架的催化活性、抗中毒能力和耐久性。
蘇華能等13制備了一種席夫堿型(SNW-1)共價有機框架(COF)材料并將其加入到的電極催化層中,由于COF的良好的磷酸保留能力和質(zhì)子轉(zhuǎn)移能力減少了膜電極(MEA)中的磷酸流失,該催化層摻雜共價有機框架材料的高溫聚電解質(zhì)膜燃料電池在電池加速老化測試中展現(xiàn)出很好穩(wěn)定性。
莊仲濱等14綜述了堿性膜燃料電池陽極催化劑的研究進展,總結(jié)了文獻中提出的各種HOR機理和催化劑,尤其是非PtHOR催化劑,可以到達與質(zhì)子膜燃料電池接近的成本水平。
胡勁松等15綜述了基于金屬-氮-碳催化劑的質(zhì)子交換膜燃料電池性能與活性位點、催化劑結(jié)構(gòu)和催化層結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系,揭示了催化劑結(jié)構(gòu)對于質(zhì)子交換膜燃料電池中物質(zhì)傳輸?shù)闹匾饔?。此外,還總結(jié)并討論了質(zhì)子交換膜燃料電池可能的失活機理,包括脫金屬作用,氮物種的質(zhì)子化,碳載體腐蝕和孔道水淹等,以及目前發(fā)展的可能的解決方案。
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(來源:物理化學學報)